表面功能化的微腔增强了非线性光学

二氧化硅光学微腔是主要的光子器件，因其在宽带光谱和成熟的制造工艺中固有的超低损耗而受到重视，但不幸的是，它们具有较低的二阶和三阶光学非线性。微腔的显着特征是表面固有的漏逝场，这为表面的光-物质相互作用打开了窗口。

现在，由北京大学的肖云峰教授领导的研究小组与上海科技大学的沉晓琴教授合作，在表面功能化的二氧化硅微腔中实现了创纪录的高效三次谐波产生(THG)。这项工作已在线发表在《物理评论快报》上，标题为“ 具有有机功能化表面的微腔非线性光学器件 ”。

在这项工作中，共轭有机分子用于微腔表面的功能化，由于其大的离域电子系统，它们具有非常大的非线性光学响应。通过表面功能化策略，有望将高质量因子(Q)微腔与庞大的非线性分子库联系起来。

给定腔中的几何形状和材料色散，泵浦光和三次谐波(TH)信号及其相应的腔模式的光频率失配会破坏TH输出的双共振增强，特别是在超高Q微腔中。“表面增强的三阶非线性是高效THG的故事的一部分，”肖教授的“博雅”博士后陈锦辉说。“我们通过利用Kerr和热效应来开发动态相位匹配方法，以解决超高Q微腔中具有挑战性的光学模式色散。”

这些效应共同引入了腔模的频移，并导致泵浦和TH谐振失配的动态补偿。结果，在几毫瓦的泵浦功率下观察到明亮的TH信号，最大转换效率高达1,680%/ W2，这比最佳报道的纯二氧化硅微腔的转换效率高四个数量级。超高的转换效率归因于有机分子的强非线性和泵浦光和TH信号的超高Q共振增强。

为了进一步识别非线性信号的起源，研究人员分析了泵浦偏振相关的TH或三阶和频(TSF)输出。他们发现，由于有机分子的表面排列，横向电动泵浦极化的输出TH或TSF功率比横向电动泵浦极化的输出TH或TSF功率高约两个数量级。

肖教授说：“该实验在二氧化硅光子学中获得了最高的THG效率记录。” “更重要的是，这项工作可能会为改善性能和扩大微腔的应用开辟新的视野，微腔是由传统的块状材料(例如二氧化硅和氮化硅)制成的。我们在这项工作中学习和开发的技术和机理，包括表面功能化和动态相位匹配方法在内的各种方法，将作为各种应用的基础，特别是在宽带可调非线性光子学中。”